Блог

Jun 05, 2023

Нейтронная спин-эхо-спектроскопия с движущимся образцом

Scientific Reports, том 13, номер статьи: 13051 (2023) Ссылаться на эту статью 224 Доступ 1 Альтметрические метрики Подробности Нейтронная спин-эхо-спектроскопия представляет собой метод неупругого рассеяния нейтронов с высоким разрешением.

Том 13 научных отчетов, номер статьи: 13051 (2023) Цитировать эту статью

224 доступа

1 Альтметрика

Подробности о метриках

Спектроскопия нейтронного спинового эха - это метод неупругого рассеяния нейтронов с высоким разрешением, позволяющий исследовать наносекундную динамику. Он хорошо подходит для изучения атомистического движения в полимерных системах и способствует нашему пониманию вязкоупругости. Однако для образцов, находящихся под сдвигом, или вообще для движущихся образцов необходимо учитывать доплеровское рассеяние. Мы сравниваем измеренный фазовый сдвиг и деполяризацию, вызванную доплеровским рассеянием на вращающемся графитовом диске, с численными и аналитическими расчетами и находим превосходное согласие. Это позволяет учитывать доплеровское рассеяние во время обработки данных и делает возможным увеличение времени Фурье, а также более высокие скорости сдвига и диапазоны добротности с помощью спектроскопии нейтронного спинового эха, что позволяет, например, изучать полимеры при высоких сдвиговых нагрузках.

Особые свойства нейтронов открывают несколько уникальных возможностей для изучения материалов. Тот факт, что нейтрон имеет массу покоя, приводит к значительно более низкой энергии по сравнению с фотонами с длиной волны в нм. В результате нейтроны являются отличным зондом для изучения низкоэнергетических возбуждений, таких как фононы или молекулярные вращения, а также для изучения диффузии посредством так называемого квазиупругого рассеяния1,2.

В зависимости от интересующих масштабов энергии и времени доступны различные методы рассеяния. Наилучшее энергетическое разрешение или самые большие временные масштабы достигаются на спектрометрах нейтронного спинового эха (NSE), и они лучше всего подходят для изучения медленной динамики3. Помимо низкой энергии, нейтрон чувствителен к ядру, и поэтому изотопный обмен позволяет внести контраст в образец, изготовленный из одних и тех же химических элементов. Еще одним преимуществом ядерного взаимодействия нейтронов с веществом является появление некогерентного рассеяния, что позволяет исследовать диффузию трассеров без необходимости введения трассерных частиц. Эти факты в сочетании с превосходным энергетическим разрешением NSE позволили экспериментально проверить теории динамики полимеров, такие как модель рептации4 и ее расширения, например, флуктуации длины контура5 и освобождение от ограничений6. Сложная и медленная динамика полимеров оказывает серьезное влияние на их реологические свойства и приводит к вязкоупругости, например вязкости, зависящей от скорости сдвига. Однако до сих пор эксперименты NSE почти исключительно проводились на образцах в состоянии покоя, в то время как для полного понимания вязкоупругости необходимо детальное понимание молекулярной динамики при сдвиге, а компьютерное моделирование указывает на изменения в промежуточной функции рассеяния полимеров, подвергающихся воздействию высоких скоростей сдвига (Вайсенберг число (Wi) больше 1)7.

В отличие от NSE малоугловое рассеяние нейтронов (МУРН) осуществляется рутинным способом. Rheo-SANS — это мощный метод, который может предоставить информацию как о макроскопическом, так и о микроскопическом поведении материалов. В макроскопическом масштабе измерения реологии предоставляют информацию о вязкоупругих свойствах материала, таких как его модуль сдвига и вязкость. В микроскопическом масштабе SANS предоставляет информацию о наноскопической структуре материала, такой как размер и распределение частиц или конформация и самосборка молекулярных цепей. Объединив эти два метода, Rheo-SANS может выявить, как микроструктурные свойства материала влияют на его макроскопическое поведение потока, и наоборот8. В реологических экспериментах сдвиг часто применяется либо в геометрии Куэтта, либо в геометрии конической пластины. Геометрия конус-пластина предпочтительна для образцов с высокой вязкостью, таких как расплавы полимеров.

В случае скоростей образца порядка скорости нейтрона доплеровское рассеяние может вызвать изменение угла рассеяния нейтронов, как показано в дифракционных экспериментах с использованием вращающегося кристалла9 и исследованиях МУРН на каплях аэрозоля, летящих параллельно передаче импульса нейтрона Q, при ту же скорость, что и нейтроны10. Для типичных экспериментов по реологии скорость образца \(v_s\) порядка м/с и, следовательно, значительно медленнее, чем скорость нейтрона \(v_n\) около 300 м/с, и изменений угла рассеяния не ожидается. Однако неупругое рассеяние нейтронов с высоким разрешением способно обнаруживать изменения энергии порядка 1% от энергии нейтрона или даже ниже и, таким образом, чувствительно к доплеровскому рассеянию на этих относительно медленных скоростях, как показано с обратным рассеянием нейтронов11 и NSE-спектроскопией12. 13 по сдвиговым жидкостям и методом НУЭ по движущимся решеткам линий потока в сверхпроводнике14. Для изучения молекулярной динамики при сдвиге необходимо знать доплеровское рассеяние, а для квазиупругого рассеяния было показано, что молекулярную динамику можно извлечь из крыльев спектра15,16 независимо от доплеровского рассеяния и анизотропии коэффициента диффузии полимерных мицелл. сообщалось под сдвигом16,17.